本研究发现羟基磷灰石(HAP)负载的单原子与纳米催化剂均在反应过程中很快失活,但其失活机制完全不同。纳米催化剂的失活主要源于催化剂积碳,而单原子催化剂上没有积碳生成,其失活源于单原子的烧结。因此在单原子催化剂中加入氧化铈稳定单原子后,催化剂稳定性得到大幅度提升。研究结合理论计算表明,单原子催化剂上CH4脱氢至CH3物种后可直接与CO2解离的O结合生成CH3O物种,再逐步脱氢至CO。整个过程避免了碳物种的生成,从而具有本征抗积炭性能。
本研究为新型高稳定抗积炭甲烷干整催化剂的开发提供了新思路,相关成果发表于《自然-通讯》上。 相关工作得到国家自然科学基金委、中科院战略性先导科技专项(B)“能源化学转化的本质与调控”、国家重点研发计划“纳米科技”重点专项、中科院洁净能源研究院合作基金以及兴辽计划青年人才等项目的资助。同时,这也是献礼我所七十周年所庆文章之一。